Manusia dan iblis adalah dua sisi mata uang yang sama, begitu pula Assiah dan Gehenna, dunia mereka masing-masing. Satu-satunya cara untuk melakukan perjalanan antar alam adalah melalui kerasukan, seperti dalam cerita hantu. Namun, Satan, penguasa Gehenna, tidak dapat menemukan inang yang cocok untuk dirasuki dan oleh karena itu, tetap terperangkap di dunianya. Dalam upaya putus asa untuk menaklukkan Assiah, ia malah mengirim putranya, dengan niat agar putranya kelak tumbuh menjadi wadah yang mampu dirasuki oleh raja iblis. Ao no Exorcist mengikuti Rin Okumura yang tampak seperti remaja biasa, agak bermasalah—sampai suatu hari ia disergap oleh iblis. Dunianya terbalik ketika ia mengetahui bahwa ia sebenarnya adalah putra Satan dan bahwa ayah iblisnya ingin ia kembali agar mereka dapat menaklukkan Assiah bersama. Tidak ingin bergabung dengan raja Gehenna, Rin memutuskan untuk memulai pelatihan menjadi pengusir setan agar ia dapat berjuang membela Assiah bersama saudaranya, Yukio.