Misaki Suzuhara ist eine Sechstklässlerin, die gerade zu ihrer Tante nach Tokio gezogen ist. Dort stolpert sie über ein Merchandising-Phänomen namens Angelic Layer, bei dem man eine Puppe kaufen und individuell gestalten kann. Sobald ihre Puppe fertig ist, können die Besitzer sie durch neue Technologie mit ihr verbinden und sie sich nach Belieben bewegen lassen, solange dies innerhalb eines Feldes namens "Layer" geschieht. In diesen Feldern finden Kämpfe statt, um herauszufinden, wer der Beste in Angelic Layer ist. Diese finden an Touristenattraktionen oder bei speziellen Turnieren statt. Misaki trifft einen seltsamen Mann, der nur als Icchan bekannt ist und sie in die Spiele verwickelt. Der Mann glaubt aus irgendeinem Grund, dass sie ein hohes Potenzial hat, eine der größten Spielerinnen aller Zeiten zu werden.