The Librarians acompanha as provações e tribulações de Frances O'Brien, uma devota católica e bibliotecária-chefe. Sua vida desmorona quando ela é forçada a contratar sua ex-melhor amiga, Christine Grimwood – agora traficante de drogas – como bibliotecária infantil. Frances deve fazer tudo ao seu alcance para conter seu passado ameaçador e se concentrar no maior evento do calendário da biblioteca – a Semana do Livro.