Misaki Suzuhara to uczennica szóstej klasy, która właśnie przeprowadziła się do Tokio, by zamieszkać ze swoją ciotką. Trafia na fenomen merchandisingowy znany jako Angelic Layer, w którym można kupić lalkę i zaprojektować ją według własnego uznania. Gdy lalka jest gotowa, można połączyć się z nią za pomocą nowej technologii i sprawić, by poruszała się tak, jak się chce, o ile mieści się to w granicach pola zwanego "layer". Na tych polach odbywają się bitwy, by wyłonić najlepszych w Angelic Layer, które mają miejsce w popularnych miejscach turystycznych lub na specjalnych turniejach; Misaki poznaje dziwnego mężczyznę znanego tylko jako Icchan, który wciąga ją w te gry. Mężczyzna z jakiegoś powodu wierzy, że ma ona ogromny potencjał, by stać się jedną z najlepszych zawodniczek wszech czasów.