Misaki Suzuhara è una studentessa di sesta elementare che si è appena trasferita a Tokyo per vivere con sua zia. Si imbatte in un fenomeno di merchandising noto come Angelic Layer, in cui una persona può acquistare una bambola e personalizzarla. Una volta che la loro bambola è pronta, possono collegarsi ad essa tramite una nuova tecnologia e farla muovere come desiderano, purché rimanga all'interno di un campo noto come "layer". In questi campi si svolgono battaglie per vedere chi è il migliore in Angelic Layer, che avvengono in luoghi turistici o in tornei speciali; Misaki incontra uno strano uomo conosciuto solo come Icchan che la coinvolge nei giochi. L'uomo, per qualche ragione, crede che lei abbia un alto potenziale per diventare una delle più grandi giocatrici di tutti i tempi.