Misaki Suzuhara est une élève de sixième qui vient d'emménager à Tokyo pour vivre avec sa tante. Elle découvre par hasard un phénomène commercial appelé Angelic Layer, dans lequel une personne peut acheter une poupée et la personnaliser. Une fois leur poupée terminée, elles peuvent s'y connecter grâce à une nouvelle technologie et la faire bouger comme elles le souhaitent, tant que cela reste dans les limites d'un terrain appelé "layer". Dans ces terrains, des combats ont lieu pour déterminer qui est le meilleur à Angelic Layer, que ce soit dans des lieux touristiques ou lors de tournois spéciaux ; Misaki rencontre un homme étrange connu uniquement sous le nom d'Icchan qui l'implique dans les jeux. L'homme, pour une raison inconnue, est convaincu qu'elle a un fort potentiel pour devenir l'une des plus grandes joueuses de tous les temps.