Stitch y Ai sigue los eventos de Leroy & Stitch. Stitch es secuestrado por criminales espaciales que quieren usarlo para tener su propio experimento genético destructivo. Sin embargo, él escapa a las montañas Huangshan de China, donde se hace amigo de Ai, una chica local enérgica que corre el riesgo de ser separada de su hermana mayor, Jiejie. Stitch se convierte en el "perro" de Ai, y los dos se ayudan mutuamente a lidiar con los problemas del otro; Ai ayuda a Stitch a lidiar con los criminales espaciales, mientras que él la ayuda a quedarse en las montañas con su familia.