Toshokan Sensou erzählt die Geschichte von Kasahara Iku, der ersten Frau, die der Library Task Force beitritt. In naher Zukunft in Japan wurde der Bevölkerung das Media Enhancement Law aufgezwungen, das alle Bücher und Medien zensiert. Um dem entgegenzuwirken, wurde die Library Defense Force ins Leben gerufen. Um sich vor der Media Enhancement Law Commission zu schützen, sind alle großen Bibliotheken mit einer militärischen Task Force ausgestattet, die es sich zur Aufgabe macht, die Bücher und die Medienfreiheit der Menschen zu schützen. Dieser Anime folgt Iku und ihren Kameraden, während sie verschiedene besondere Bücher und Artefakte vor der Unterdrückung durch die Media Enhancement Law Commission beschützen. Eine Liebesgeschichte, Kriegsgeschichte und Komödie in einem.