Misaki Suzuhara é uma estudante do sexto ano que acabou de se mudar para Tóquio para morar com sua tia. Ela se depara com um fenômeno de merchandising conhecido como Angelic Layer, no qual uma pessoa pode comprar uma boneca e personalizá-la. Assim que sua boneca está pronta, elas podem se conectar a ela através de nova tecnologia e fazê-la se mover como quiserem, desde que dentro dos limites de um campo conhecido como "layer". Nesses campos, ocorrem batalhas para ver quem é o melhor em Angelic Layer, em locais turísticos ou em torneios especiais; Misaki conhece um homem estranho conhecido apenas como Icchan, que a envolve nos jogos. O homem, por alguma razão, acredita que ela tem um alto potencial para se tornar uma das maiores jogadoras de todos os tempos.