Misaki Suzuhara adalah siswi kelas enam yang baru saja pindah ke Tokyo untuk tinggal bersama bibinya. Ia menemukan fenomena dagangan yang dikenal sebagai Angelic Layer, di mana seseorang dapat membeli boneka dan mendesainnya sendiri. Setelah boneka mereka selesai, mereka dapat terhubung dengannya melalui teknologi baru dan membuatnya bergerak sesuka hati, selama masih dalam batas-batas arena yang dikenal sebagai "layer." Di arena-arena ini, terjadi pertarungan untuk melihat siapa yang terbaik dalam Angelic Layer, yang berlangsung di tempat-tempat wisata atau di turnamen khusus; Misaki bertemu dengan seorang pria aneh yang hanya dikenal sebagai Icchan yang membuatnya terlibat dalam permainan tersebut. Pria itu entah mengapa percaya bahwa ia memiliki potensi besar untuk menjadi salah satu pemain terhebat sepanjang masa.