Misaki Suzuhara es una estudiante de sexto grado que acaba de mudarse a Tokio para vivir con su tía. Se topa con un fenómeno de merchandising conocido como Angelic Layer, en el que una persona puede comprar una muñeca y diseñarla a su gusto. Una vez que su muñeca está terminada, pueden conectarse a ella a través de nueva tecnología y hacer que se mueva como quieran, siempre y cuando esté dentro de los límites de un campo conocido como "layer". En estos campos, se libran batallas para ver quién es el mejor en Angelic Layer, que ocurren en lugares turísticos o en torneos especiales; Misaki conoce a un hombre extraño conocido solo como Icchan, quien la involucra en los juegos. El hombre, por alguna razón, cree que ella tiene un gran potencial para convertirse en una de las mejores jugadoras de todos los tiempos.